氨(NH3)作为一种高密度、高性价比的能源载体，其大规模生产高度依赖于哈伯-博世(H-B)工艺。该工艺在高温高压的条件下进行，能耗高且有污染物排放。而硝酸盐(NO3-)是一种水体中常见的污染物，如何有效去除废水中的硝酸盐，一直是水处理和环境保护领域的重要课题。因此，电催化还原硝酸盐制氨(e-NRA)是一个“一石两鸟”的方法。但是，为了实现高效率、高选择性及高产出率制氨，e-NRA通常要求较负的工作电位(vs RHE)或较大的过电位(> 0.96 V)，这可能会导致电催化剂的结构变化或降解，催化反应难以持续。因此，通过设计、优化新型电催化剂，使e-NRA在较正的工作电位(vs RHE)或较低的过电位下达到较高的产氨效率、选择性和速率至关重要。
近日，苏州大学的冯莱教授团队与合作者采用溶剂热结合原位电化学重构策略制备了一种在低过电位条件下非常稳定的电催化剂Ru&Cu/Cu2O(标记为i-Cu5Ru1Ox)。该催化剂在工作电位为0.1 V (vs RHE) 或过电位仅为0.59 V的条件下，可有效催化e-NRA反应，产氨速率可达到0.4～0.5 mmol h-1cm-2，氨法拉第效率约95%且选择性大于90%，明显优于相同条件下制备的Cu/Cu2O(标记为i-CuOx)参比催化剂。实验结合理论计算的机理研究揭示了Ru/Cu双位点协同作用对于基于多步过程的e-NRA反应的重要性。
【图文导读】
【论文链接】https://pubs.rsc.org/en/content/articlehtml/2022/TA/D2TA01772E