标题：Molecular Ferroelectrics-Driven High-Performance Perovskite Solar Cells
作者：Xiao-Li Xu, Ling-Bo Xiao, Jie Zhao,* Bing-Kun Pan, Jun Li, Wei-Qiang Liao,* Ren-Gen Xiong, and Gui-Fu Zou*
单位：Soochow Institute for Energy and Materials InnovationS, and Key Laboratory of Advanced Carbon Materials and Wearable Energy Technologies of Jiangsu Province, Soochow University
目前, 有机-无机杂化钙钛矿太阳能电池的最高效率已经超过25%, 且稳定性也得到了很大的提高, 有希望成为下一代薄膜光伏技术的候选者之一。从根本上讲，钙钛矿太阳能电池的性能主要取决于钙钛矿层的吸光能力、缺陷钝化以及光生激子的分离和提取。在光照条件下，光生激子会被PSCs的内建场分离和提取。遗憾的是，相对较小的内建电场不能提供足够的驱动力来完全分离光生激子，并使被捕获的电荷逃脱深能级缺陷状态。此外，低钙钛矿结晶质量将限制其光电性能和器件性能。在这一过程中，由内部和表面缺陷，特别是深能级缺陷引起的钙钛矿层的非辐射复合可能成为严重的复合中心，对光生电子和空穴不利，导致明显的能量损失。因此，增强内建电场以促进电子和空穴的分离和传输，钝化缺陷以减少非辐射复合对高效钙钛矿太阳能电池具有重要意义。
苏州大学邹贵付团队多年来一直从事化学溶液生长薄膜及光电转化的研究。在光电半导体薄膜材料、太阳能电池等领域取得了一系列重要进展。最近，针对以上的难点，他们首次通过加入新型的分子铁电，有效增强了钙钛矿太阳能电池器件的内建电场。由于具有良好的自组装性能，该分子铁电在掺入钙钛矿时可保持良好的晶体结构以及铁电性能。分子铁电以其与金属氧化物相媲美的出色铁电响应，以及易加工、环保、重量轻、加工温度低、机械柔性好等特性，已成为一个有吸引力的铁电家族。值得一提的是，该研究使用的钙钛矿型分子铁电，与吸光层钙钛矿分子结构相似，可以通过阳离子交换和碘化物空位的填充来减少电子空穴非辐射复合，使钙钛矿活性层的缺陷得到很好的钝化，光致发光强度增强约8倍。最终结果实现了21.78％的PCE，优于对照组18.28%的PCE。相关论文以“Molecular Ferroelectrics-Driven High-Performance Perovskite Solar Cells”为题发表在Angewandte Chemie International Edition。
器件结构和激子分离示意图a）对照组和b）HMFE掺杂的钙钛矿器件结构、SEM截面和激子分离示意图。在HMFE自发极化电场作用下，HMFE掺杂的钙钛矿薄膜显示的电荷分离。Ep：HMFE的自发极化电场。（标尺500 nm）
他们通过在在活性层中引入分子铁电体，提高了PSCs的内建电场的同时，钝化了缺陷，实现了21.78%的太阳能转换效率。进一步的研究发现，与参比的钙钛矿薄膜相比，引入分子铁电的钙钛矿薄膜表现出更高的光吸收性能、更好的结晶性、增大的钙钛矿晶粒尺寸、降低的电子/空穴缺陷密度以及更高的电荷迁移率。该策略不仅明显增强了钙钛矿太阳能电池的内建电场，实现更好的电荷分离和传输，而且可以有效抑制缺陷的非辐射复合，实现高性能的钙钛矿太阳能电池，为分子铁电钙钛矿太阳能电池的研究奠定了基础。