近日，苏州大学2138cn太阳集团古天乐、能源与材料创新研究院杨瑞枝教授课题组以尿素作为石墨烯碳的来源，化妆棉为基底，合成了柔性三维N掺杂、富O官能团的石墨烯全碳空气电极（NO-G@CP）。得益于3D多孔N掺杂石墨烯结构和丰富的氧基团，所制备的全碳一体化电极表现出良好ORR/OER双功能催化活性和稳定性，可直接作为柔性锌-空气电池（FZAB）的高效空气电极。该工作以标题“Cotton Pad-derived Large-area 3D N-doped Graphene-like Full Carbon Cathode with O-rich Functional Group for Flexible All Solid Zn-air Batteries”发表在《Journal of Materials Chemistry A》上，第一作者为苏州大学博士生郑祥俊，通讯作者为苏州大学杨瑞枝教授、金超教授以及西南石油大学陈鑫教授。
文章链接：https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2020/ta/d0ta00014k#!divAbstract
一体化电极的制备是柔性器件的关键，商用碳布和不锈钢网等是常用的基底。本工作采用生活中常见的化妆棉作为制备石墨烯柔性一体化电极的碳源和基底（图1）。
图1以尿素和化妆棉制备的石墨烯柔性一体化电极
本工作以尿素作为碳源，化妆棉为基底，合成了柔性三维（3D）N掺杂、富O官能团的石墨烯全碳空气电极（NO-G@CP）（图2）。这种3D柔性网络体系结构有利于电子传输、气体扩散和电解质渗透。柔性电极的每根纤维都是由3D石墨烯片组成，以高温热解法制备的石墨烯片边缘的结构缺陷促进了异原子N和O的有效掺杂（图3），在ORR/OER过程中有效促进了氧气及其中间体的吸附和反应。
图2 3D石墨烯一体化电极的合成过程和扫描电镜图
图3 3D石墨烯一体化电极的TEM图和XPS掺杂元素的结合方式分析
DFT理论计算揭示了三维石墨烯的石墨氮、吡啶氮和C=O基团在ORR和OER中的关键作用（图4）。得益于异原子N和O在石墨烯结构缺陷边缘上的有效掺杂以及形成的丰富活性位点，氧气及反应中间体（O2, *OOH，*O和*OH）在NO-G@CP上的吸附能非常接近于Pt（111），从而表现出高的催化活性。
图4氧气及其中间产物在N, O掺杂石墨烯上的吸附能
NO-G@CP材料保持了源于化妆棉的碳纤维网络结构和柔性特质，可被直接用作柔性锌-空气电池的正极（图5）。该柔性电池的最大功率密度为65.1 mW cm-2，可叠加组装在塑料手环上为LED灯供电。在各种弯曲角度下，电池可以稳定循环超过180圈，具有极小的充放电电势差（< 0.46 V）。
图5 基于3D石墨烯一体化电极的柔性锌-空气电池的性能
总结：本工作采用化妆棉作为纳米碳材料的柔性生长基底，为柔性可穿戴设备的电池电极的低成本制备提供了一种思路。