近日，苏州大学2138cn太阳集团古天乐、苏州大学——北京石墨烯研究院协同创新中心的孙靖宇教授团队报道了一种以高性能硫宿主为目标的碳布（CC）上有缺陷二硒化钒（VSe2）-垂直石墨烯（VG）异质结构的全化学气相沉积（all-CVD）设计。电化学作用可以诱导VSe2在Se空位处硫化为VS2，从而促进LiPS的吸附和转化。因此VSe2-VG@CC/S电极在5.0 C时具有良好的循环稳定性，800次循环的容量衰减率仅为0.039%；在高硫载量（9.6 mg cm−2）下，具有4.9 mAh cm−2的高面积容量。理论模拟和原位表征相结合，揭示了硒空位对电催化剂演变和LiPS调节的关键作用。这项工作为缺陷工程中异质结构硫宿主的合理设计提供了思路。该工作以“Defective VSe2-Graphene Heterostructures Enabling In Situ Electrocatalyst Evolution for Lithium−Sulfur Batteries”为题发表在ACS Nano期刊上。苏州大学博士后慈海娜博士，博士生蔡京升以及中国石油大学（华东）博士生马昊为共同第一作者。
文章链接：https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acsnano.0c05030
锂硫电池具有能量密度高、成本低、环境友好等特点，是当今新兴的储能系统。然而，硫的导电性有限，在充放电过程中的“穿梭效应”和体积膨胀严重阻碍了实际应用的发展。其中，中间物多硫化锂（LiPS）引起的“穿梭效应”仍然是一个艰巨的挑战。为此，研究者在硫正极、锂负极、改性隔膜/夹层和电解质的设计方面投入了大量的探索工作。其中，锂硫电池的硫载体设计对于提升其性能至关重要。过渡金属硫属化合物（TMD）作为一类新兴的二维层状材料，在锂硫电池领域作为有效的硫载体得到了广泛的研究。虽然人们已经认识到，TMD具有良好的LiPS化学吸附和电催化转化能力，但TMD体系结构中与多硫化物管理有关的缺陷工程及演变过程至今仍未得到充分研究。
图一：在碳布上使用all-CVD法制备VSe2-VG异质结材料
图二：VSe2-VG@CC/S电极的原位Raman和原位XRD表征
亮点与展望：综上所述，作者通过all-CVD工艺设计了多功能的VSe2-VG异质结构作为锂硫电池的优质宿主。衍生的体系结构为电子/离子传输建立了导通框架，而亲硫表面适用于LiPS的有效锚定和催化转化。特别地，缺陷工程赋予VSe2纳米片电化学诱导的硫化作用，因此推进了电催化剂的原位演化，进一步推动了硫的反应动力学。实验结果显示，VSe2-VG@CC/S电极在5.0 C时具有出色的循环稳定性，800次循环的容量衰减仅为0.039％，并在高硫载量时（9.6 mg cm−2）伴随着较高的面积容量。这项工作为TMD材料的缺陷工程提供了新的视角；促进锂硫化学中电催化剂的有效设计和推进锂硫电池领域的发展。